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二維過渡金屬碳化物和氮化物（MXene）憑借豐富的元素組成和可調的表面端基，在儲能、催化、電磁干擾屏蔽等領域展現(xiàn)出潛力。MXene常規(guī)合成方法依賴于氫氟酸或路易斯酸熔鹽刻蝕MAX相前驅體。該方法可選擇性移除其中呈金屬性質的A原子。但是，MAX相家族存在大量A位為非金屬主族元素的成員。此類MAX相的結構特點是其M-A鍵與M-X鍵均表現(xiàn)為共價鍵結合，使得固有的刻蝕機制難以有效蝕除非金屬A原子，因此現(xiàn)有方法無法將此類MAX相轉化為二維MXene。近日，中國科學院寧波材料技術與工程研究所黃慶團隊發(fā)現(xiàn)，MAX相晶體結構中不同共價鍵亞層的反應活性存在差異。基于這一化學差異，該團隊實現(xiàn)了MAX相中M-A與M-X兩類共價鍵亞層的選擇性結構編輯，并通過離子插層進一步得到系列新型二維納米材料。研究發(fā)現(xiàn)：通過精確調控反應體系的總生成焓，可實現(xiàn)M-X亞層中X位非金屬元素的可控替換，如從B到Se、S、P、C；通過在氧化-還原條件下對氧化價態(tài)較低的M-X亞層進行插層反應，可促使非范德華MAX相中A位的非金屬原子如S、Se等重構為范德華層狀材料的表面原子。通過上述結構編輯手段，團隊獲得了一類新型二維材料——前過渡金屬硫屬碳（氮）化物（TMXC）。TMXC晶格結構融合了MXene的典型特征與過渡金屬硫屬化物的特征。其中，X元素包括C、N、B、P、S、Se等。理論計算與實驗結果證實，在MAX相衍生的二維TMXC材料中，M-X共價鍵亞層的X元素編輯調控了本征電子結構。這一研究為共價鍵型三元層狀化合物的結構編輯及其二維剝離開辟了新路徑，有望在高溫型電化學儲能器件和高溫催化等領域得到應用。相關研究成果發(fā)表在《自然-合成》（Nature?Synthesis）上。研究工作得到國家自然科學基金等的支持。從共價鍵MAX相到i-TMXC的結構編輯策略