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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點，為把我國建設(shè)成為世界科技強國作出新的更大的貢獻。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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福建物構(gòu)所金屬雙加氧酶催化機理的理論研究取得進展

2020-06-11 福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所

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　　中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室李春森課題組在國家自然科學(xué)基金重點項目和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項等的資助下，采用組合QM/MM計算方法以及MD模擬方法，深入研究了野生型含鎳槲皮素2,4-雙加氧酶（Ni-QueD）及其Glu76Asp和Glu76Gln兩種突變體催化氧化降解槲皮素的反應(yīng)全過程，發(fā)現(xiàn)并闡明了Ni-QueD通過活性中心Ni原子配位的Glu76殘基采取質(zhì)子耦合電子傳輸過程（PCET）引發(fā)底物氧化反應(yīng)，并利用Glu76與底物的氫鍵相互作用和轉(zhuǎn)換來調(diào)控實現(xiàn)底物的選擇性氧化開環(huán)裂解的特殊反應(yīng)機制。此項研究工作不僅為深入理解金屬酶利用關(guān)鍵氨基酸殘基來調(diào)控催化反應(yīng)活性提供了理論見解，也為人工合成類似QueDs的仿生催化劑、實現(xiàn)特定催化反應(yīng)提供了新的思路。

　　上述研究成果以Mechanistic Insights into the Crucial Roles of Glu76 Residue in Nickel-dependent Quercetin 2,4-Dioxygenase for Quercetin Oxidative Degradation 為題發(fā)表在催化類期刊Journal of Catalysis上 (Journal of Catalysis, 2020, 387, 73-83. DOI:10.1016/j.jcat.2020.04.016)，文章的第一作者為中國科學(xué)院大學(xué)博士生閆雪原。

　　論文鏈接

福建物構(gòu)所金屬雙加氧酶催化機理的理論研究取得進展

　　氧氣活化和C–C鍵的選擇性氧化裂解在有機合成和工業(yè)生產(chǎn)中有極大的應(yīng)用價值，一直以來是相關(guān)化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。槲皮素2,4-雙加氧酶(QueDs)作為一類典型的生物金屬雙加氧酶，因其可在溫和條件下高效活化氧氣且高選擇性地催化黃酮醇類有機底物的C–C鍵氧化開環(huán)裂解，引起了實驗及理論化學(xué)工作者的廣泛關(guān)注。雖然關(guān)于QueDs體系的研究已經(jīng)持續(xù)開展了幾十年，但目前對QueDs催化反應(yīng)機制的理解依然存在很大爭議。
　　中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室李春森課題組在國家自然科學(xué)基金重點項目和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項等的資助下，采用組合QM/MM計算方法以及MD模擬方法，深入研究了野生型含鎳槲皮素2,4-雙加氧酶（Ni-QueD）及其Glu76Asp和Glu76Gln兩種突變體催化氧化降解槲皮素的反應(yīng)全過程，發(fā)現(xiàn)并闡明了Ni-QueD通過活性中心Ni原子配位的Glu76殘基采取質(zhì)子耦合電子傳輸過程（PCET）引發(fā)底物氧化反應(yīng)，并利用Glu76與底物的氫鍵相互作用和轉(zhuǎn)換來調(diào)控實現(xiàn)底物的選擇性氧化開環(huán)裂解的特殊反應(yīng)機制。此項研究工作不僅為深入理解金屬酶利用關(guān)鍵氨基酸殘基來調(diào)控催化反應(yīng)活性提供了理論見解，也為人工合成類似QueDs的仿生催化劑、實現(xiàn)特定催化反應(yīng)提供了新的思路。
　　上述研究成果以Mechanistic Insights into the Crucial Roles of Glu76 Residue in Nickel-dependent Quercetin 2,4-Dioxygenase for Quercetin Oxidative Degradation 為題發(fā)表在催化類期刊Journal of Catalysis上 (Journal of Catalysis, 2020, 387, 73-83. DOI:10.1016/j.jcat.2020.04.016)，文章的第一作者為中國科學(xué)院大學(xué)博士生閆雪原。
　　論文鏈接
　　福建物構(gòu)所金屬雙加氧酶催化機理的理論研究取得進展

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