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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

首頁 > 科研進(jìn)展

大連化物所揭示金屬表面不對(duì)稱脫鹵反應(yīng)機(jī)理

2020-03-12 大連化學(xué)物理研究所

【字體：大中小】

語音播報(bào)

　　近些年，利用鹵代芳香前驅(qū)分子通過烏爾曼反應(yīng)在金屬表面制備原子級(jí)精確的碳基納米材料引起廣泛關(guān)注，尤其一些類石墨烯材料（如石墨烯納米帶、納米孔狀石墨烯等）在金屬表面的成功制備，解決了石墨烯零帶隙無法應(yīng)用到半導(dǎo)體行業(yè)這一缺點(diǎn)。把烏爾曼反應(yīng)引入表面后，通過掃描隧道顯微鏡(STM)發(fā)現(xiàn)，前驅(qū)分子在金屬表面脫鹵后會(huì)形成有機(jī)金屬中間體，這種中間體在表面烏爾曼反應(yīng)中起到非常重要的作用。目前，大部分研究集中在前驅(qū)分子完全脫鹵形成有機(jī)金屬中間體上，而對(duì)于含有多個(gè)等價(jià)鹵原子的前驅(qū)分子脫鹵的過程卻鮮有研究。因此，亟需發(fā)展一種研究含有多個(gè)等價(jià)原子的前驅(qū)分子在金屬表面脫鹵過程的方法。

　　鑒于上述情況，該團(tuán)隊(duì)以4,4''-雙溴對(duì)三聯(lián)苯(DBTP)為前驅(qū)分子，在超高真空下，通過控制分子沉積條件，在Ag(111)表面分別形成矩形和梯形兩種不同的組裝結(jié)構(gòu)。利用STM表征發(fā)現(xiàn)，當(dāng)DBTP分子在Ag(111)表面組裝成矩形結(jié)構(gòu)時(shí)，經(jīng)過室溫加熱后，分子兩端的C-Br鍵只有一端斷裂，在表面形成有機(jī)金屬二聚體，并且這種二聚體可以通過分子間相互作用在Ag(111)表面組裝成有序的菱形結(jié)構(gòu)。這個(gè)過程使得含有兩端等價(jià)溴原子的分子實(shí)現(xiàn)了不對(duì)稱脫鹵的現(xiàn)象。另外，在Ag(111)表面也可以制備完全由DBTP分子組裝而成的梯形結(jié)構(gòu)，在室溫加熱相同時(shí)間后發(fā)現(xiàn)，DBPT分子更傾向于兩端的C-Br鍵完全斷裂，在表面形成對(duì)稱的有機(jī)金屬中間體。這些研究結(jié)果表明，含有多個(gè)等價(jià)鹵原子的分子在表面可以實(shí)現(xiàn)不對(duì)稱脫鹵反應(yīng)，并且分子在表面的組裝結(jié)構(gòu)對(duì)不對(duì)稱脫鹵反應(yīng)具有重要影響，有助于更深刻地理解表面化學(xué)反應(yīng)。

　　相關(guān)成果發(fā)表在《物理化學(xué)快報(bào)》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。該工作得到中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)B類“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”、中科院戰(zhàn)略重點(diǎn)研究項(xiàng)目、科技部國家重點(diǎn)研究開發(fā)國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃納米專項(xiàng)以及國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目等資助。

大連化物所揭示金屬表面不對(duì)稱脫鹵反應(yīng)機(jī)理

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副研究員馬志博、中科院院士楊學(xué)明團(tuán)隊(duì)與同濟(jì)大學(xué)教授許維團(tuán)隊(duì)合作，在表面化學(xué)研究方面取得新進(jìn)展，通過調(diào)控前驅(qū)分子在金屬表面的組裝結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)分子在金屬表面的不對(duì)稱脫鹵反應(yīng)，為表面化學(xué)反應(yīng)的發(fā)展提供了新思路。
　　近些年，利用鹵代芳香前驅(qū)分子通過烏爾曼反應(yīng)在金屬表面制備原子級(jí)精確的碳基納米材料引起廣泛關(guān)注，尤其一些類石墨烯材料（如石墨烯納米帶、納米孔狀石墨烯等）在金屬表面的成功制備，解決了石墨烯零帶隙無法應(yīng)用到半導(dǎo)體行業(yè)這一缺點(diǎn)。把烏爾曼反應(yīng)引入表面后，通過掃描隧道顯微鏡(STM)發(fā)現(xiàn)，前驅(qū)分子在金屬表面脫鹵后會(huì)形成有機(jī)金屬中間體，這種中間體在表面烏爾曼反應(yīng)中起到非常重要的作用。目前，大部分研究集中在前驅(qū)分子完全脫鹵形成有機(jī)金屬中間體上，而對(duì)于含有多個(gè)等價(jià)鹵原子的前驅(qū)分子脫鹵的過程卻鮮有研究。因此，亟需發(fā)展一種研究含有多個(gè)等價(jià)原子的前驅(qū)分子在金屬表面脫鹵過程的方法。
　　鑒于上述情況，該團(tuán)隊(duì)以4,4''-雙溴對(duì)三聯(lián)苯(DBTP)為前驅(qū)分子，在超高真空下，通過控制分子沉積條件，在Ag(111)表面分別形成矩形和梯形兩種不同的組裝結(jié)構(gòu)。利用STM表征發(fā)現(xiàn)，當(dāng)DBTP分子在Ag(111)表面組裝成矩形結(jié)構(gòu)時(shí)，經(jīng)過室溫加熱后，分子兩端的C-Br鍵只有一端斷裂，在表面形成有機(jī)金屬二聚體，并且這種二聚體可以通過分子間相互作用在Ag(111)表面組裝成有序的菱形結(jié)構(gòu)。這個(gè)過程使得含有兩端等價(jià)溴原子的分子實(shí)現(xiàn)了不對(duì)稱脫鹵的現(xiàn)象。另外，在Ag(111)表面也可以制備完全由DBTP分子組裝而成的梯形結(jié)構(gòu)，在室溫加熱相同時(shí)間后發(fā)現(xiàn)，DBPT分子更傾向于兩端的C-Br鍵完全斷裂，在表面形成對(duì)稱的有機(jī)金屬中間體。這些研究結(jié)果表明，含有多個(gè)等價(jià)鹵原子的分子在表面可以實(shí)現(xiàn)不對(duì)稱脫鹵反應(yīng)，并且分子在表面的組裝結(jié)構(gòu)對(duì)不對(duì)稱脫鹵反應(yīng)具有重要影響，有助于更深刻地理解表面化學(xué)反應(yīng)。
　　相關(guān)成果發(fā)表在《物理化學(xué)快報(bào)》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。該工作得到中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)B類“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”、中科院戰(zhàn)略重點(diǎn)研究項(xiàng)目、科技部國家重點(diǎn)研究開發(fā)國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃納米專項(xiàng)以及國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目等資助。
　　大連化物所揭示金屬表面不對(duì)稱脫鹵反應(yīng)機(jī)理

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