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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書(shū)記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁(yè) > 科研進(jìn)展

合肥研究院在構(gòu)筑富含磷空位缺陷的磷化亞銅催化劑及其電催化固氮研究中獲進(jìn)展

2020-03-11 合肥物質(zhì)科學(xué)研究院

【字體：大中小】

語(yǔ)音播報(bào)

　　增強(qiáng)催化劑活性與選擇性的關(guān)鍵是如何在催化劑表面合理設(shè)計(jì)與構(gòu)筑針對(duì)特定催化反應(yīng)的活性位點(diǎn)，其中通過(guò)缺陷工程改變催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)，調(diào)節(jié)催化劑對(duì)反應(yīng)物或反應(yīng)中間體的吸附與活化過(guò)程，是光/電催化研究領(lǐng)域的重要研究方向?？瘴蝗毕菥褪瞧渲幸环N比較常用的手段，空位缺陷可作為催化反應(yīng)的活性中心進(jìn)一步增強(qiáng)催化劑的內(nèi)在性能。其中陰離子空位缺陷工程由于可以增加活性位點(diǎn)的數(shù)目，同時(shí)對(duì)催化劑的電子結(jié)構(gòu)和材料帶隙具有很好的調(diào)節(jié)作用，從而提高催化劑的性能而受到廣泛關(guān)注。然而當(dāng)前大多數(shù)陰離子空位研究集中在氧空位缺陷上，主要是因?yàn)槠漭^低的形成能，而具有較高形成能的硫、氮和磷陰離子空位缺陷卻少有報(bào)道，這是因?yàn)檩^高形成能的陰離子空位催化劑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性相對(duì)較差；但是從理論計(jì)算的結(jié)果來(lái)看，各種氮硫空位缺陷的催化劑對(duì)氮?dú)獾奈脚c活化都顯示出很好的活性。因此，在催化劑上構(gòu)筑較高形成能的陰離子空位缺陷，同時(shí)也保證材料的穩(wěn)定性和高催化活性是科研工作者一直追求的目標(biāo)。

　　為此，研究人員通過(guò)摻雜氧誘導(dǎo)的策略，成功合成了具有豐富表面磷空位的氧摻雜磷化亞銅納米片（圖a）。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表明：在-0.3 V（相較于標(biāo)準(zhǔn)氫電極）條件下，其合成氨產(chǎn)率為28.12 μg h^-1 cm^-2（圖b），法拉第效率為17.5%，該性能約為純磷化亞銅催化劑的3.4倍。進(jìn)一步采用理論計(jì)算深入探究了磷空位缺陷對(duì)于合成氨反應(yīng)的作用機(jī)理，研究結(jié)果顯示：純的磷化亞銅雖然可以吸附氮?dú)?，但是無(wú)法對(duì)N₂進(jìn)行進(jìn)一步加氫，所以在實(shí)驗(yàn)上表現(xiàn)出固氮性能較差。當(dāng)表面有空位存在時(shí)，空位作為親電中心更利于與富電子的氮?dú)饨Y(jié)合，從而有利于固氮性能的提升。本工作為設(shè)計(jì)和構(gòu)筑具有陰離子空位缺陷的高效電化學(xué)固氮催化劑提供了一種有效策略，對(duì)于實(shí)驗(yàn)和理論設(shè)計(jì)都具有一定的指導(dǎo)意義。

　　該項(xiàng)工作得到安徽省青年項(xiàng)目自然科學(xué)基金和中國(guó)博士后科學(xué)基金項(xiàng)目的資助。

　　文章鏈接

　　(a) 催化劑構(gòu)筑示意圖；(b) 不同催化劑電極電催化合成氨與水合肼的產(chǎn)率；(c) 摻雜氧誘導(dǎo)磷離子缺陷位電催化合成氨反應(yīng)路徑示意圖。

　　近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所環(huán)境與能源納米材料中心采用摻雜氧誘導(dǎo)策略構(gòu)筑的富含磷空位缺陷的磷化亞銅催化劑，在電催化固氮的性能與機(jī)理探究方面取得進(jìn)展。相關(guān)結(jié)果以全文形式發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A 雜志上。
　　增強(qiáng)催化劑活性與選擇性的關(guān)鍵是如何在催化劑表面合理設(shè)計(jì)與構(gòu)筑針對(duì)特定催化反應(yīng)的活性位點(diǎn)，其中通過(guò)缺陷工程改變催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)，調(diào)節(jié)催化劑對(duì)反應(yīng)物或反應(yīng)中間體的吸附與活化過(guò)程，是光/電催化研究領(lǐng)域的重要研究方向?？瘴蝗毕菥褪瞧渲幸环N比較常用的手段，空位缺陷可作為催化反應(yīng)的活性中心進(jìn)一步增強(qiáng)催化劑的內(nèi)在性能。其中陰離子空位缺陷工程由于可以增加活性位點(diǎn)的數(shù)目，同時(shí)對(duì)催化劑的電子結(jié)構(gòu)和材料帶隙具有很好的調(diào)節(jié)作用，從而提高催化劑的性能而受到廣泛關(guān)注。然而當(dāng)前大多數(shù)陰離子空位研究集中在氧空位缺陷上，主要是因?yàn)槠漭^低的形成能，而具有較高形成能的硫、氮和磷陰離子空位缺陷卻少有報(bào)道，這是因?yàn)檩^高形成能的陰離子空位催化劑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性相對(duì)較差；但是從理論計(jì)算的結(jié)果來(lái)看，各種氮硫空位缺陷的催化劑對(duì)氮?dú)獾奈脚c活化都顯示出很好的活性。因此，在催化劑上構(gòu)筑較高形成能的陰離子空位缺陷，同時(shí)也保證材料的穩(wěn)定性和高催化活性是科研工作者一直追求的目標(biāo)。
　　為此，研究人員通過(guò)摻雜氧誘導(dǎo)的策略，成功合成了具有豐富表面磷空位的氧摻雜磷化亞銅納米片（圖a）。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表明：在-0.3 V（相較于標(biāo)準(zhǔn)氫電極）條件下，其合成氨產(chǎn)率為28.12 μg h-1 cm-2（圖b），法拉第效率為17.5%，該性能約為純磷化亞銅催化劑的3.4倍。進(jìn)一步采用理論計(jì)算深入探究了磷空位缺陷對(duì)于合成氨反應(yīng)的作用機(jī)理，研究結(jié)果顯示：純的磷化亞銅雖然可以吸附氮?dú)?，但是無(wú)法對(duì)N2進(jìn)行進(jìn)一步加氫，所以在實(shí)驗(yàn)上表現(xiàn)出固氮性能較差。當(dāng)表面有空位存在時(shí)，空位作為親電中心更利于與富電子的氮?dú)饨Y(jié)合，從而有利于固氮性能的提升。本工作為設(shè)計(jì)和構(gòu)筑具有陰離子空位缺陷的高效電化學(xué)固氮催化劑提供了一種有效策略，對(duì)于實(shí)驗(yàn)和理論設(shè)計(jì)都具有一定的指導(dǎo)意義。
　　該項(xiàng)工作得到安徽省青年項(xiàng)目自然科學(xué)基金和中國(guó)博士后科學(xué)基金項(xiàng)目的資助。
　　文章鏈接
　　(a) 催化劑構(gòu)筑示意圖；(b) 不同催化劑電極電催化合成氨與水合肼的產(chǎn)率；(c) 摻雜氧誘導(dǎo)磷離子缺陷位電催化合成氨反應(yīng)路徑示意圖。
　　

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